【資料圖】

華中農(nóng)大動(dòng)物科學(xué)技術(shù)學(xué)院、動(dòng)物醫(yī)學(xué)院和農(nóng)業(yè)微生物資源發(fā)掘與利用全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室精準(zhǔn)獸藥創(chuàng)制與環(huán)境消減技術(shù)開發(fā)團(tuán)隊(duì)在多功能納米材料吸附降解環(huán)境中抗菌藥物及其機(jī)制研究中取得新進(jìn)展，相關(guān)以成果以“Imprinting defective Fe-based metal-organic frameworks as an excellent platform for selective Fenton/persulfate degradation of LEX: removal performance and mechanism”為題，發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental上。

團(tuán)隊(duì)探究了以黃豆苷元為模版，基于分子印跡技術(shù)與鐵基金屬有機(jī)骨架材料相結(jié)合而制備的對(duì)氟喹諾酮類抗菌藥具備高吸附性和過(guò)氧化氫/過(guò)硫酸鹽活化性能的多功能催化劑材料，并系統(tǒng)分析了該催化劑基于不同氧化體系對(duì)水環(huán)境中氟喹諾酮類抗菌藥的高效降解機(jī)制。

畜禽對(duì)抗菌藥物的吸收代謝不完全，導(dǎo)致大量抗菌藥以原型形式隨糞便和尿液排入環(huán)境中，對(duì)生態(tài)環(huán)境及人類健康造成巨大威脅。因此，抗菌藥物作為一類新興有機(jī)污染物在自然水環(huán)境中的出現(xiàn)引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的高度關(guān)注。如何高效去除水環(huán)境中的抗菌藥物是傳統(tǒng)處理技術(shù)無(wú)法完全解決的科學(xué)難題。與傳統(tǒng)處理技術(shù)相比，芬頓氧化和過(guò)硫酸鹽氧化等高級(jí)氧化工藝因具有較強(qiáng)的氧化能力和降解效率在有機(jī)污染物的去除中受到了廣泛的重視。

活化雙氧水或過(guò)硫酸鹽產(chǎn)生的活性氧的催化效率和利用效率是影響芬頓/過(guò)硫酸鹽氧化降解性能的兩個(gè)關(guān)鍵因素。協(xié)同吸附和高級(jí)氧化工藝可以提高活性氧的利用效率，實(shí)現(xiàn)抗菌藥物的快速富集和降解。本研究合理設(shè)計(jì)和構(gòu)建了一種黃豆苷元虛擬印跡的缺陷型鐵基金屬有機(jī)骨架材料（Fe-MOF-DMIP），通過(guò)模板分子的引入和洗脫誘導(dǎo)Fe-MOF-DMIP形成缺陷，使其具有更大容納能力的孔道。結(jié)合DFT計(jì)算，具有金屬螯合能力的黃豆苷元的引入增強(qiáng)了催化降解過(guò)程中Fe (III)/Fe (II)循環(huán)，F(xiàn)e-MOF-DMIP與降解化合物之間的π-π共軛、氫鍵相互作用，提升了催化劑的活化和降解效率。本研究進(jìn)一步從氟喹諾酮類抗菌藥的降解路徑、自由基產(chǎn)生、自由基自耦合/交聯(lián)耦合以及自由基半衰期等角度，對(duì)Fe-MOF-DMIP在芬頓氧化和過(guò)硫酸鹽氧化體系中降解機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)深入的研究。此外，本研究從pH穩(wěn)定性、循環(huán)使用性能、抗干擾能力和經(jīng)濟(jì)成本等角度，對(duì)Fe-MOF-DMIP的應(yīng)用前景進(jìn)行了系統(tǒng)評(píng)估。該研究為多功能催化劑的開發(fā)以及水環(huán)境凈化中合理選擇高級(jí)氧化工藝提供了科學(xué)參考資料。

圖1. Fe-MOF-DMIP在芬頓氧化和過(guò)硫酸鹽氧化體系下的作用機(jī)制示意圖

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